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            親水性和鈦物種對Cr負載的MWW分子篩催化乙烷-CO2脫氫活性和穩定性的影響

            專題網友投稿2022-05-09A+A-

            親水性和鈦物種對Cr負載的MWW分子篩催化乙烷-CO2脫氫活性和穩定性的影響

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            第一作者:金放,教授,武漢工程大學
            其他作者:萬天宇,武漢工程大學;吳桂英,講師,武漢工程大學;劉奧力,武漢工程大學;
            成曉潔,中國石化北京石油化工科學研究院
            原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcata.2022.118542
            關鍵詞:MWW分子篩,乙烷脫氫,CO 2 氧化,極性
            全文概述
            以水熱合成硼硅酸分子篩ERB-1為載體,通過煅燒、酸處理、溶脹-酸處理以及溶脹-柱撐-酸處理制備了不同層結構的MWW分子篩。采用原子原位移植法制備了Ti改性的D-ERB-1。以不同層結構的MWW分子篩、Ti改性的D-ERB-1、以及TS-1為載體,通過浸漬法制備了Cr負載的樣品。并且通過一鍋法制備了水熱合成的Cr-MCM-41。以乙烷-CO 2 氧化脫氫反應測試了催化劑的活性,實驗結果表明Cr(Ⅵ)是乙烷-CO 2 氧化脫氫的活性位點。隨著沸石上羥基數目的增加,負載的CrO x 和Cr(VI)的含量也增加。在MWW分子篩上,羥基錨定的Cr(VI)更容易再生。添加鈦可以增強Cr在MWW分子篩親水表面的分散,提高催化劑的穩定性。表面羥基的存在對 CrO x 基催化劑的活性至關重要。CO 2 不僅可以通過逆水煤氣變換反應促進反應的進行,還可以通過Bouduoard反應消除反應過程中產生的積碳,提高催化劑的穩定性。
            圖1. Cr/MWW催化乙烷-CO 2 氧化脫氫示意圖。
            研究背景
            乙烯是生產許多石化產品的重要原料,石油化工產品需求的增加導致乙烯需求量逐年增加。目前,石腦油裂解是乙烯的主要來源。而隨著頁巖氣的開發,大量的乙烷涌入了市場,乙烷脫氫制備乙烯的應用前景廣闊。乙烷直接脫氫是吸熱反應,在較高的溫度下才能有較高的收率,高溫又會導致低的產物選擇性和催化劑的快速失活。因此通過在反應中加入氧化劑在較低的溫度下促進乙烷脫氫。但是強氧化劑會導致乙烷的過度氧化,降低乙烯的選擇性。二氧化碳作為一種溫和的氧化劑用于乙烷氧化脫氫制乙烯,一方面提高了乙烷的轉化率,另一方面又能實現二氧化碳資源的利用,是一種有前途的方法
            鉻基催化劑在乙烷脫氫中表現出優異的催化性能,但其穩定性和催化活性不足以工業化生產。具有高比表面積的分子篩常被用作鉻基催化劑的載體,載體表面的化學性質對活性Cr物種狀態和催化活性有很大影響。探究載體的表面性質與活性Cr物種以及催化活性之間的關系,可為催化劑設計、篩選最佳反應條件、使目標產物最大化提供一定理論支持。因此以層結構可變的MWW分子篩為載體,通過后處理制備不同層結構的MWW分子篩,探究載體表面羥基、Ti改性和親水性與活性Cr物種之間的關系以及對乙烷脫氫-CO 2 脫氫的影響。
            圖2. 層結構可變的MWW結構的分子篩ERB-1
            實驗結果

            對 ERB-1(P)采用直接煅燒、酸處理、溶脹-柱撐或溶脹-超聲-酸處理等后處理方法分別制備具有完整三維結構的 ERB-1 和脫去硼原子的 D-ERB-1,具有柱撐微介復合結構的 MCM-36 和層間剝離并無序堆疊的 ITQ-2。通過等體積浸漬法制備Cr負載的催化劑。采用微型固定床反應器對制備的樣品進行了乙烷-CO 2 脫氫的活性測試。酸處理和溶脹過程導致催化劑骨架中硼原子的脫除,同時形成缺陷位和羥基。表面羥基有利于形成乙烷二氧化碳氧化脫氫的活性位點 Cr 6+ 物種。Cr 6+ 物種含量高的催化劑表現出更好的乙烷二氧化碳氧化脫氫活性。5wt% Cr/D-ERB-1 樣品的催化活性最好,在常壓、700℃、總流量為 50mL/min、C 2 H 6 : CO 2 : N 2 = 1 : 3 : 6 的反應條件下,獲得了 49%的初始乙烷轉化率;反應 6 小時后基本達到平衡,乙烷轉化率穩定在 35%;整個反應過程中乙烯的選擇性均高于 90%。通過原子原位移植在 D-ERB-1 上載鈦后再進行活性組分的負載。鈦加入增強了活性組分鉻的分散,載鈦后的催化劑在乙烷二氧化碳氧化脫氫反應中溫穩定性有所提升。

            圖3.  5wt% Cr/MWW和Cr-MCM-41在乙烷-CO 2 脫氫反應中的活性。(反應條件: 700 ℃、50 ml/min、C 2 H 6 :CO 2 :N 2 =1:3:5)
            圖4. 5wt% Cr/MWW和Cr-MCM-41的XPS譜圖
            圖5. Cr負載和Ti改性的D-ERB-1的Raman光譜

            圖6. 5 wt% Cr/Ti-D-ERB-1的乙烷-CO2氧化脫氫活性

            結論
            1. ERB-1(P)經過直接煅燒、溶脹-超聲-酸處理、溶脹-柱撐或直接酸處理等后處理方法制備不同層狀堆落結構的MWW催化劑,并且經過酸處理得到的D-ERB-1具有數量最多的羥基。
            2. 載體上羥基的數目影響著Cr 6+ /Cr 3+ 的比例,從而影響了反應的活性,在Cr 6+ /Cr 3+ 比例最高的D-ERB-1上獲得了最高的乙烷轉化率。
            3. 反應后Cr 6+ 物種含量的降低證明Cr 6+ 是乙烷-CO 2 氧化脫氫反應的活性位點。
            4. 通過在原子原位移植法在D-ERB-1上引入了鈦物種,使得部分結晶Cr 2 O 3 轉變成為鉻酸鹽,加強了載體表面Cr物種的分散,提高了催化劑的穩定性。
            心得與展望
            本論文以具有MWW結構的硅硼酸鹽分子篩ERB-1為載體,通過后處理制備了不同結構的樣品,通過原子原位移植制備了Ti改性的樣品,通過浸漬法制備了Cr負載的樣品。不同的后處理方法使得載體表面的羥基數目發生了變化,載體表面的Cr 6+ 的含量也隨之改變。隨著Cr 6+ 含量的增加,乙烷-CO 2 氧化脫氫活性也增加。而Ti改性后載體上的Cr物種由Cr 2 O 3 轉變成為鉻酸鹽,增強了Cr物種在載體表面的分散性,提高催化劑在反應過程中的穩定性。論文主要研究了載體表面的性質與Cr物種以及乙烷-CO 2 脫氫活性的關系,為開發更加高效、環保的催化劑提供一定的啟發作用。
            課題組介紹
            金放,博士,教授,湖北省楚天學子。主要從事催化反應工程、工業催化領域的研究。主持國家自然科學基金、教育部回國人員啟動基金、湖北省教育廳重點項目等國家和省部級項目。在Journal of Catalysis, Journal of Materials Chemistry A,Chemical Engineering Science, Catalysis Science & Technology,Industrial & Engineering Chemistry Research, Chemical Engineering Journal,Applied catalysis A:General,Catalysis Today,Catalysis Letters,高?;瘜W工程學報,化工學報等國內外知名期刊上發表論文40余篇。申請國家發明專利12項,已經獲批6項。多次指導學生獲得全國化工設計競賽一等獎。曾先后在美國得州農工大學和臺灣大學從事博士后研究。
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