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            張正富/侴術雷等Angew:雙金屬Ni基合金助力高效堿性HER

            專題網友投稿2022-05-09A+A-

            張正富/侴術雷等Angew:雙金屬Ni基合金助力高效堿性HER

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            過渡金屬合金(transition-metal alloys)由于其獨特的優勢,目前作為有前途的堿性析氫反應(HER)電催化劑受到廣泛的關注。然而,傳統的密度泛函理論(DFT)衍生的d-帶理論無法描述空穴位點上的氫吸附能(ΔG H )?;诖?, 昆明理工大學張正富教授 、 溫州大學侴術雷教授和澳大利亞伍倫貢大學Jian Peng(共同通訊作者)等人 報道了通過研究一系列Ni-M(M=Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Mo、W)雙金屬合金的ΔG H ,發現通過多金屬M-H化學鍵的協同作用能夠改進的d-帶中心,作為氫吸附能的可靠描述符,并篩選出具有接近最好ΔG H 的潛在Ni-Cu HER電催化劑。

            研究發現,將氧原子引入Ni-M(O-NiM)以平衡*OH的吸附/解吸,定制的水解離電催化位點可以協同加速多步堿性HER。直接的實驗驗證表明,O-NiCu催化劑具有最佳的HER活性,在電流密度為10和100 mA cm -2 下分別具有23和69 mV的超低過電位,遠低于貴金屬Pt/C和已報道的電催化劑。同時,在1 M KOH溶液中,O-NiCu催化劑在電流密度為10 mA cm -2 下過電位為23 mV,Tafel斜率為34.1 mV/dec。

            微動力學分析和DFT計算,進一步證實了高能堿性HER動力學過程。此外,原位形成的NiCu/NiOOH不僅顯示出有吸引力的HER催化活性,而且促進了對快速動力學堿性HER催化劑的合理設計的機理理解。該工作不僅拓寬了d-帶理論的適用性,而且為設計高效的堿性 HER 電催化劑提供了重要的理解。

            Manipulating the Water Dissociation Electrocatalytic Sites of Bimetallic Ni-based Alloy for Highly-Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2022 , DOI: 10.1002/anie.202202518.

            https://doi.org/10.1002/anie.202202518.

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